ACS Sustainable Chem. Eng.：含环糊精/姜黄素包合物的壳聚糖/果胶基绿色静纺纳米纤维膜

背景介绍

天然和可再生来源的生物聚合物因其生物相容性、生物可降解性和低毒性应用于生物医学、制药、环境、食品和农业领域等。多糖是自然界中存在最多的生物聚合物之一，可从植物、动物和微生物中获取。壳聚糖是一种从节肢动物外骨骼中提取的几丁质部分脱乙酰化获得的多糖。果胶作为一种天然多糖，可从柑橘皮、甜菜浆和苹果渣中提取。将可再生生物聚合物转化为高值化产品是其可持续发展的主要趋势。静电纺丝是一种简单便捷的纳米纤维制备技术，可从各种聚合物中制备纳米纤维膜。将壳聚糖和果胶用于静电纺丝纳米纤维膜的制备可实现天然副产物的有效转化利用，为构建新型功能材料提供新的思路。

美国康奈尔大学Asli Celebioglu（通讯）和Tamer Uyar（通讯）在国际知名期刊《ACS Sustainable Chemistry & Engineering》上发表题为“Green electrospinning of chitosan/pectin nanofibrous films by the incorporation of cyclodextrin/curcumin inclusion complexes: pH responsive release and hydrogel features”的文章。该研究将环糊精分子与壳聚糖/果胶形成共混体系，制备绿色静纺纳米纤维膜。不同比例壳聚糖/果胶可制备不同溶胀特性的纳米纤维膜，该纤维膜具有水凝胶形成能力。进而利用环糊精分子与小分子物质姜黄素形成包合物，成功制备具有良好稳定性的纳米纤维膜，姜黄素负载率为89%。此外，姜黄素在pH 5.4和pH 7.4介质中具有pH响应释放特性。

图文解读

环糊精的加入可增加溶液粘度，降低溶液电导率，确保射流稳定拉伸，有助于纺丝的顺利进行，研究表明，环糊精浓度为30%（w/v）纳米纤维形成更加均匀。粘度的增加可提高分子间的缠结，有助于聚合物间的结合。

3%壳聚糖/1%果胶/30%环糊精纳米纤维膜比不含果胶的纳米纤维膜崩解更快，可能是由于共混体系中除氨基外，增加了亲水性基团（羧基和羟基）。共混体系中壳聚糖与果胶的比例为50：50纳米纤维膜具有最低的吸水率和亲水性，这是因为基于在壳聚糖/果胶为50：50下，离子络合物数量更多，从而降低体系亲水性。

该研究制备的纳米纤维膜溶胀率和高亲水性的聚合物类型生成相关，表明该纳米纤维膜具有水凝胶形成能力。

姜黄素的药物释放在pH 5.4和pH 7.4介质中进行，模拟正常皮肤和伤口的微环境。3%壳聚糖/30%环糊精-姜黄素纳米纤维膜和2%壳聚糖/2%果胶/30%环糊精-姜黄素纳米纤维膜在pH 7.4环境中最初的30 min内出现突释现象，而后的2天保持持续释放。不同pH缓冲液中的纳米纤维膜具有不同溶胀特性，静电斥力导致聚合物链膨胀，促进姜黄素的释放。不同pH值下纳米纤维膜的溶胀行为与释放曲线的多样性有关，这可以满足伤口愈合过程不同阶段的需要。

图1 （a）壳聚糖、果胶和羟丙基-γ-环糊精的化学结构，（b）环糊精（CD）和姜黄素（Cur）之间形成包合物（IC）的示意图（c）壳聚糖/果胶及姜黄素/环糊精包合物纳米纤维膜

图2 不同浓度基质和包合物纳米纤维膜的照片及微观形貌和尺寸分布

图3 纳米纤维膜崩解及姜黄素包合物释放结果

图5 （a）3%壳聚糖/30%CD-Cur NF和2%壳聚糖/2%果胶/30%CD-Cur NF释放曲线，（b）溶胀及（c）降解结果

总结与展望

1、静电纺丝技术为开发天然来源的生物聚合物功能性纳米纤维膜提供一条绿色途径。

2、环糊精的加入多糖基原料可形成独立的柔性纳米纤维膜，此外，环糊精可增加电纺溶液的粘度、降低电导率，促进均匀纳米纤维的形成。

3、该工艺溶剂为乙酸（GRAS），不需有毒试剂；高固含量的环糊精（30%，w/v）可提高纳米纤维的制备效率；环糊精包合物可成功将姜黄素进行负载，提高姜黄素的利用率。

4、不同pH条件下体外释放试验表明，纳米纤维膜具有pH响应性，可用于伤口愈合的不同阶段。

原文链接：

https://doi.org/10.1021/acssuschemeng.2c00650

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